天然海水中的光催化氢气演化面临着丰富的盐分的严峻挑战,这些盐分会吸附在活性位点上,导致不希望发生的副反应和光催化剂中毒。鉴于此,台湾清华大学周鶴修等提出了一系列具有双功能冠醚(CE)结构的主链工程化不连续共轭聚合物(DCP)光催化剂,用于海水的产氢。
本文要点:
(1)亲水的CE可以显著抑制盐类引起的DCP的聚集。同时,环状CE可以有效地吸附阳离子以揭开活性位点,增加其与质子的相互作用,这可以提高氢气演化率,并明显减少天然海水中的效率滚落。
(2)通过原子学研究,阐明了双功能CE的氢键形成,还利用分子动力学和ab initio技术对微观机制进行了进一步分析。这项工作表明,基于CE的聚合物有可能通过利用海水进行光催化来提高其生产氢气的能力。
Chang, C.-L., Huang, T.-F., Lin, W.-C., Ting, L.-Y., Shih, C.-H., Chen, Y.-H., Liu, J.-J., Lin, Y.-T., Tseng, Y.-T., Wu, Y.-H., Sun, Y.-E., Elsayed, M.H., Chen, C.-W., Yu, C.-H. and Chou, H.-H. (2023), Synergistic Effect of Crown Ether and Main-Chain Engineering for Boosting Hydrogen Evolution of Polymer Photocatalysts in Seawater. Adv. Energy Mater. 2300986.
DOI: 10.1002/aenm.202300986
https://doi.org/10.1002/aenm.202300986