在温和反应条件进行甲烷选择性氧化制备高附加值氧化衍生物受到人们广泛关注。目前性能最突出的担载型金属催化剂能够显著改善甲烷的催化转化，但是无法避免氧化产物的深度氧化。

有鉴于此，中科院大连化物所王晓东（Xiaodong Wang）、林坚（Jian Lin）、福州大学林森（Sen Lin）等报道MOF担载单原子Ru催化剂Ru₁/UiO-66，使用H₂O₂作为氧化剂，进行甲烷羟基化氧化，在甲烷的氧化反应中实现了接近100 %选择性，TOF达到185.4 h^-1。

主要内容

（1）

Ru₁/UiO-66的氧化产物产率比未修饰Ru的UiO-66性能提高一个数量级，比担载型Ru纳米粒子或者其他Ru单原子催化剂的性能高数倍，而且不存在以往的催化剂面临的生成CO₂问题。

（2）

通过详细的表征和DFT计算，说明缺电子Ru₁和电子富集Zr-oxo之间产生协同催化作用。Ru₁位点通过Ru₁=O*用于活化CH₄分子，Zr-oxo簇生成氧自由基物种用于生成氧化产物。

而且，修饰单原子Ru₁的Zr-oxo能够将过量H₂O₂转变为没有催化活性的O₂而不是具有催化活性的·OH，从而避免产物的过度氧化。

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Geqian Fang, Fenfei Wei, Jian Lin*, Yanliang Zhou, Li Sun, Xin Shang, Sen Lin*, and Xiaodong Wang*, Retrofitting Zr-Oxo Nodes of UiO-66 by Ru Single Atoms to Boost Methane Hydroxylation with Nearly Total Selectivity, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c02121

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c02121