稳定的金属氮化物是绿色氨-氢能领域具有前景的催化剂材料。其中，MN还原加氢生成MN_1-x是催化或者化学链过程必不可少的步骤。但是由于需要生成M-NH_1-3表面物种，导致在温和反应条件生成还原加氢的物种非常困难。

有鉴于此，多伦多大学Geoffrey A. Ozin、华中师范大学张礼知、中科院高能物理研究所郑黎荣等报道发现TiN催化剂表面Ti-NH_1-3物种的累积能够通过光化学条件和Pt₁-Pt_n在N₂-H₂条件实现缓解，因此通过光化学方式加快活化N₂。

主要内容

（1）

TiN在光化学反应中选择性生成Ti-NH，Pt₁-Pt_n能够将生成的Ti-NH转化为NH₃。研究发现反应中生成的NH₃主要来自TiN还原，少部分来自活化N₂。

Pt₁-Pt_n-TiN的关键特点是将Pt₁-Pt_n的动力学和光化学促进生成Ti-NH_1-3同时避免Ti-NH_1-3累积。动态Pt原子能够降低界面Ti-NH_1-3物种的稳定性，这种降低其稳定性是因为Pt-N的成键作用比Ti-N更弱，因此能够形成Ti-NH_1-3-Pt。

（2）

本文研究有助于发展高活性的氮化物合成氨催化剂，并且打破传统的Haber-Bosch过程。

本文首次发现，光活化促进生成Ti-NH_1-3而且具有较高的Ti-NH选择性，这种光作用于具有plasmonic效应的TiN产生光热效应，以及瞬态暗催化循环和激发态光化学，使得Ti-NH_1-3产生变化的基态。

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Chengliang Mao, Jiaxian Wang, Yunjie Zou, Yanbiao Shi, Camilo J. Viasus, Joel Y. Y. Loh, Meikun Xia, Shufang Ji, Meiqi Li, Huan Shang, Mireille Ghoussoub, Yang-Fan Xu, Jessica Ye, Zhilin Li, Nazir P. Kherani, Lirong Zheng*, Yanjiang Liu, Lizhi Zhang*, and Geoffrey A. Ozin*, Photochemical Acceleration of Ammonia Production by Pt₁-Pt_n-TiN Reduction and N₂ Activation, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c01947

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c01947