N2和CO2固定是一种环保的废物转化能源技术,其可以取代繁琐且要求苛刻的工业尿素生产工艺。近日,青岛科技大学赖建平设计了具有尖端和空位结构的VN-Cu3N-300催化剂,并将其用于尿素电合成过程中多相反应物的共活化。
本文要点:
1) 在环境条件下,尿素产量为81µg h−1 cm−2,这是首次报道的高面积活性电催化剂,相应的法拉第效率能够达到28.7%。并且全电池电解表现出良好的稳定性,以及在2.1 V下具有0.7 mA cm−2的电流密度。此外,作者将连续电解48小时后的电解质蒸发并重结晶,并通过1H NMR确定尿素的纯度可以达到100%。
2) 综合分析表明,尖端效应形成的局部电场可以有效地促进CO2的吸附和活化。表面氮空位的存在促进了*N=N*中间体的形成,从而确保了C-N偶联,并且还优化了水的离解过程,为尿素的合成提供了质子供应,进而改变了速率确定步骤并且促进了尿素形成。
Zheng Lv et.al Coactivation of Multiphase Reactants for the Electrosynthesis of Urea Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202300946
https://doi.org/10.1002/aenm.202300946