结合无机陶瓷和有机聚合物固态电解质的优点,以LiI-3羟基丙腈(LiI-HPN)无机-有机杂化体系为代表的小分子固态电解质具有良好的界面相容性和高模量。然而,尽管它们含有LiI相成分,但它们缺乏固有的Li+导电能力,阻碍了它们在锂金属电池中的潜在应用。
在此,上海大学Siqi Shi,Jia Yu受离子传导行为演化趋势和第一性原理分子动力学模拟的启发,提出了一种逐步非晶化策略来打破LiI-HPN的Li+传导瓶颈。
文章要点
1)它涉及成分(LiI含量增加)、时间(长时间静置)和温度(高温熔化)调节三个递进步骤,从本质上构建了一种非晶化程度增强的小分子基复合固态电解质,实现了从I-到Li+导体的有效转换并提高了电导率。
2)作为证明,逐步优化的LiI-HPN在与Li4Ti5O12阴极配合的锂金属电池中成功运行,在250次循环中提供了相当大的兼容性和稳定性。该工作不仅阐明了LiI-HPN无机-有机杂化体系的离子传导机制,而且为拓宽高相容性小分子固态电解质的应用场景提供了合理的策略。
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Tao Song, et al, Enabling the Operation of Highly Compatible LiI–3-Hydroxypropionitrile SmallMolecule Solid-State Electrolytes in Lithium Metal Batteries via Stepped-Amorphization Strategy, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202305004
DOI: 10.1002/anie.202305004
https://doi.org/10.1002/anie.202305004