析氧反应(OER)是现代工业和技术中能量储存和转换的基础,但它们仍然面临反应动力学缓慢和电化学性能差的困境。与纳米结构的观点不同,河海大学周钢、王沛芳、南京大学刘力哲侧重于一种动态轨道杂交方法,以重整多孔贵金属-游离金属-有机框架(MOFs)中的无序自旋构型,从而加速OER中的自旋依赖反应动力学。
本文要点:
1) 作者提出了一种独特的超交换相互作用,通过在交变电磁场刺激下与电解质中的动态磁离子临时结合,并重新配置多孔MOFs中自旋网的畴方向,其中从无序低自旋态到高自旋态的自旋重整化促进了水的快速离解和最佳载流子迁移,导致了自旋依赖的反应途径。
2) 因此,自旋重整化MOFs在0.33 V的过电势下具有2095.1 A gmetal−1的质量活性,这大约是原始MOFs的5.9倍。该发现为重新配置具有有序结构域方向的自旋相关催化剂以加速氧反应动力学提供了见解。
Peilin Huang et.al Dynamic orbital hybridization triggered spin-disorder renormalization via super-exchange interaction for oxygen evolution reaction PNAS 2023
DOI: 10.1073/pnas.2219661120
https://doi.org/10.1073/pnas.2219661120