富锂层状氧化物是一种极具潜力的高能量密度锂离子电池阴极。然而，由于对第一循环不可逆容量的理解匮乏，它们的最终能量密度仍不明确。在这里，东国大学Kyung-Wan Nam、高丽大学Yong-Mook Kang报道了在富锂化Li_1.2Ni_0.13Co_0.13Mn_0.54O₂中，由第一循环脱锂深度（即阴离子氧化还原反应的程度）控制的非单调不可逆容量行为。

本文要点：

1) 与先前富锂阴极材料中的不可逆容量随着充电深度而增加的观点相反，当Li_xNi_0.13Co_0.13Mn_0.54O₂（x=0.4）中的脱锂深度对应于Li₂MnO₃相中锂提取的一半时，不可逆容量达到最大值，不包括通过O₂损失的不可恢复容量。作者还证明了这种非单调不可逆容量是完全可恢复的，并且与在深放电至极低电压期间受到动力学限制的放电容量密切相关。

2) 操作同步加速器X射线衍射表明，在深放电过程中，这种与动力学相关的不可逆容量与亚稳态相变到覆层Li₂MO₂ 1T结构（空间群：P-3m1）有关。扫描透射X射线显微镜（STXM）与O K边X射线吸收光谱（XAS）相结合证实，当Li_xNi_0.13Co_0.13Mn_0.54O₂中X＜0.2时，会触发颗粒表面不可恢复的氧释放。这些结果为降低富锂层状阴极的能量效率提供了基本的见解和指导。

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Liang Fang et.al Non-monotonic first-cycle irreversible capacity governed by delithiation depth in Li-rich layered cathodes EES 2023

DOI: 10.1039/D3EE00435J

https://doi.org/10.1039/D3EE00435J