将阴离子嵌入石墨阴极的双离子电池代表了用于低成本和高功率储能的有前途的电池技术。然而，与锂离子电解质相比，地球丰富且廉价的多价电解质中石墨阴极的容量低得多的基本起源仍然难以捉摸。

在此，中科院青岛能源所崔光磊研究员，Zheng Chen，Jingwen Zhao揭示了石墨正极在多价电解质中有限的阴离子存储能力，其根源在于多价阳离子与大尺寸阴离子络合物形式的阴离子的异常共嵌入。

文章要点

1）这种阳离子共嵌入行为在石墨层间化合物的整个阶段演化过程中持续存在，并导致石墨通道内实际可行的容量贡献显着减少。进一步的系统研究表明，由于多价电解质中普遍存在强阳离子-阴离子缔合，阳离子共嵌入石墨的现象与界面阴离子去溶剂化的高能量损失密切相关。

2）研究人员证实了通过使用高介电常数和抗氧化助溶剂促进多价电解质中的离子解离可有效抑制多价阳离子共嵌入，从而实现石墨阴极容量的增加。例如，将己二腈作为共溶剂引入基于Mg²⁺的碳酸盐电解质中，可使Mg²⁺共嵌入减少83%，并使石墨正极的输送容量增加约29.5%。

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Yuanyuan Yang, Cation Co-Intercalation with Anions: The Origin of Low Capacities of Graphite Cathodes in Multivalent Electrolytes, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c01555

https://doi.org/10.1021/jacs.3c01555