多相单原子自旋催化剂与磁场相结合，为加速化学反应提供了一种强大的手段，提高了金属利用率和反应效率。然而，由于需要具有短程量子自旋交换相互作用和长程铁磁有序的高密度原子分散活性位点，设计这些催化剂仍然具有挑战性。

在这里，新加坡国立大学Jiong Lu，新加坡科技研究局Shibo Xi，淡江大学Cheng-Hao Chuang，中山大学Xin Luo设计了一种可扩展的水热方法，该方法涉及操作性酸性环境，用于在MoS₂主体中合成各种具有广泛可调谐替代磁性原子(M1)的单原子自旋催化剂。

文章要点

1）研究发现，在所有M₁/MoS₂物种中，Ni₁/MoS₂采用扭曲的四方结构，促使铁磁耦合到附近的S原子以及相邻的Ni₁位点，从而导致整体室温铁磁性。这种耦合有利于氧析出反应中的自旋选择性电荷转移以产生三重态O₂。此外，~0.5 T的温和磁场可使析氧反应磁电流比Ni₁/MoS₂提高~2,880%，从而在海水和纯水裂解电池中均具有出色的活性和稳定性。

2）在原位表征和理论计算的支持下，Ni₁/MoS₂上出色的磁场增强析氧反应性能归因于磁场诱导的自旋排列和S活性位点上的自旋密度优化，这些活性位点由场调节S(p)–Ni(d)杂化，进而优化自由基中间体的吸附能，以降低整体反应势垒。

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Sun, T., Tang, Z., Zang, W. et al. Ferromagnetic single-atom spin catalyst for boosting water splitting. Nat. Nanotechnol. (2023).

DOI：10.1038/s41565-023-01407-1

https://doi.org/10.1038/s41565-023-01407-1