为碱性氢氧化反应(HOR)提供高活性和耐CO的非铂催化剂是实现碱性燃料电池商业化的重大途径。然而,这仍然是一个巨大的挑战。近日,湖南大学黄宏文、新加坡国立大学Lin Zhiqun、重庆大学Ding Wei通过缺陷碳负载Ru催化剂的界面化学调控实现了高效和耐CO的碱性氢氧化反应。
本文要点:
1) 稳定的缺陷碳负载Ru催化剂(表示为Ru@C)通过精细地调控催化剂界面化学,在碱性介质中实现高效和耐CO的HOR。而碳载体中的缺陷程度是调节界面化学的关键。作者综合实验和密度泛函理论计算研究表明,共价键合的钌控制了钌和碳载体之间的良好界面化学相互作用,Ru─O─C使Ru的d电子重新分布,并使d带中心下移,从而削弱了氢的吸附并抑制了Ru的4d→CO 2π*的负反馈。
2) 因此Ru@C与传统的Ru/C催化剂相比,催化剂对碱性HOR的质量活性(@25mV)提高了6.6倍。该催化剂可以耐受20000 ppm的CO,远远超过商业Pt/C和PtRu/C催化剂。该工作阐明了精确调控界面化学与HOR性能之间的相关性,有利于推动先进催化剂的设计。
Zhilong Yang et.al Tailoring Interfacial Chemistry of Defective Carbon-Supported Ru Catalyst Toward Efficient and CO-Tolerant Alkaline Hydrogen Oxidation Reaction Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202300881
https://doi.org/10.1002/aenm.202300881