硝酸盐（NO₃^-）电催化合成氨（NH₃）是Haber–Bosch路线的一种有效替代方案，该路线需要高能量输入和碳排放。然而，缓慢的阳极析氧反应（OER）动力学需要大的过电位，这严重限制了电催化阴极NO₃^-还原反应（NO₃^-RR）。在此，电子科技大学董帆报道了Cu₂O超低电位下电催化阴极硝酸盐还原与阳极甲醛氧化的耦合。

本文要点：

1) 作者开发了HCHO氧化反应（FOR），并在0.81V下实现300mA cm^-2的电流密度，这比OER（Pt）的氧化反应低1.56V。与Cu₂O相比，HCOOH的产生速率达到了9.64 mmol cm^-2 h^-1，接近迄今为止报道的最高性能。

2) 进一步的研究表明，六氯环己烷的阳极氧化机理包括电催化氧化脱氢（EOD）和串联反应途径。串联反应的特征是立方Cu₂O电催化氧化为斜方Cu（OH）₂，以及HCHO自发还原为Cu₂O。随后，在阳极和阴极都使用Cu₂O的双电极耦合FOR和NO₃^-RR需要-0.19V的超低电池电压来实现10mA cm^-2的电流密度，并且实现了将NO₃^-转化为NH₃的99.77%的高法拉第效率。这一策略作为一种新的变革系统，可以同时处理污染物（六氯环己烷和NO₃^-）和产生增值化学品（HCOOH和NH₃）。

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Xiao Lei et.al Coupling electrocatalytic cathodic nitrate reduction with anodic formaldehyde oxidation at ultra-low potential over Cu₂O EES 2023

DOI: 10.1039/D3EE00635B

https://doi.org/10.1039/D3EE00635B