复合聚合物电解质(CPE)由于陶瓷和聚合物相的空间电荷层而存在界面不相容性。掺入Li7La3Zr2O12(LLZO)的聚偏二氟乙烯-共-六氟丙烯(PVDF-HFP)的强化脱氟化氢显著损害了电化学机械性能和与电极的相容性。鉴于此,天津大学的吴士超和Xuerui Yi等通过表面Li2CO3介导的化学反应精确磷酸化LLZO表面,解决了这些挑战。
本文要点:
(1)LLZO表面设计的中性化学环境确保了高空气稳定性和对PVDF-HFP脱氟化氢的有效抑制。这极大地促进了陶瓷和聚合物相的均匀分布,以及快速的界面Li+交换,建立了高通量的离子渗流途径,并显著提高了离子电导率和迁移数。(2)此外,脱氟化氢产物的形成显著减少,磷酸化表面和锂金属阳极之间原位形成的界面层稳定了Li/CPE和正极/CPE界面,实现了Li/Li对称电池以及固态Li/LiFePO4和Li/LiNi0.8Co0.1Mn0.1O2电池在室温下的优异循环性能。
(3)这项研究强调了实现CPE的电化学-机械相容性的至关重要性,并提供了一条新的废物转化为财富的途径。
Yi, X., Guo, Y., Chi, S., Pan, S., Geng, C., Li, M., Li, Z., Lv, W., Wu, S. and Yang, Q.-H. (2023), Surface Li2CO3 Mediated Phosphorization Enables Compatible Interfaces of Composite Polymer Electrolyte for Solid-State Lithium Batteries. Adv. Funct. Mater. 2303574.
DOI: 10.1002/adfm.202303574
https://doi.org/10.1002/adfm.202303574