含硝酸盐的工业废水对全球粮食安全和公共卫生安全构成严重威胁。与传统的微生物反硝化相比,电催化硝酸盐还原具有更好的可持续性,具有超高能效和高价值氨(NH3)的生产。然而,来自大多数工业过程(如采矿、冶金和石化工程)的含硝酸盐废水通常呈酸性,这与反硝化细菌和最先进的无机电催化剂的典型中性/碱性工作条件相矛盾,导致对预中和的需求以及有问题的氢评价反应(HER)竞争和催化剂溶解。
在这里,南京大学左景林教授,Prof. Mengning Ding,Prof. Jing Ma报道了一系列FeM2(M=Fe、Co、Ni、Zn)三核簇金属有机框架(MOF),它们能够在强酸性条件下高效地将硝酸盐电催化还原为铵,并且具有出色的稳定性。
文章要点
1)在pH=1电解液中,Fe2Co-MOF的NH3产率为20653.5 μg·h-1·mg-1位点,NH3-法拉第效率(FE)为90.55%,NH3-选择性为98.5%,电催化时间长达75小时稳定。
2)此外,在高酸性条件下成功还原硝酸盐直接产生硫酸铵作为氮肥,避免了后续的氨水提取并防止了氨的溢出损失。
这种基于簇的MOF结构为环境相关废水条件下的高性能硝酸盐还原催化剂的设计原理提供了新的见解。
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Dr. Yang Lv, et al, Highly Efficient Electrochemical Nitrate Reduction to Ammonia in Strong Acid Conditions with Fe2M-Trinuclear-Cluster MetalOrganic Frameworks, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202305246
DOI: 10.1002/anie.202305246
https://doi.org/10.1002/anie.202305246