人们发现广泛应用的Pt-金属氧化物作为催化剂很难实现选择性氧化，这是因为Pt作为催化剂容易导致底物的过度氧化。

有鉴于此，中科院生态环境研究中心宋茂勇（Maoyong Song）、清华大学肖海（Hai Xiao）等报道，Cl^‑配体修饰不饱和配位Pt原子，改善C-H键催化氧化反应的选择性。

主要内容

（1）

通过Cl^-配位作用和Pt-Cl化学键非常强，Pt和Cl^-之间导致电子转移，Pt原子和TiO₂之间的金属基底相互作用变得更弱。两配位单原子Pt转变为四配位结构，并且实现了避免甲苯过度氧化，甲苯的C-H键氧化的选择性从50.1 %提高至100 %。

（2）

TiO₂的丰富Ti³⁺位点被Pt原子稳定，因此催化氧化反应的产率达到249.8 mmol g_cat^-1。而且Pt-Cl化学键非常稳定，无法通过清洗和煅烧方法破坏。这项研究有助于发展选择性氧化的方法学和催化剂。

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Chunyan Ma, Chenggong Yang, Hongying Zhuo, Cheng Chen, Ke Lu, Fengbang Wang, Zhifu Shi, Hai Xiao*, Maoyong Song*, and Guibin Jiang, Tailored Cl^– Ligation on Supported Pt Catalysts for Selective Primary C–H Bond Oxidation, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c03257

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c03257