在均相催化中,单位钳形连接的Ir络合物表现出C-H活化的能力。但催化剂的不稳定性和难以回收是均相催化剂的固有缺点,限制了其发展。
近日,中科院沈阳金属所Hongyang Liu,北京大学马丁教授,香港科技大学Xiangbin Cai报道了一种原子分散的Ir催化剂,作为均相和多相催化剂之间的桥梁,它对正丁烷脱氢表现出良好的催化性能,在低温(450 ℃)下具有显著的正丁烷反应速率(8.8 mol.gIr−1.h−1)和高的丁烯选择性(95.6%)。
文章要点
1)值得注意的是,研究人员将BDH的活性与Ir物种从纳米级到亚纳米级相关联,以揭示催化剂结构依赖的本质。此外,还比较了Ir单原子、Pd单原子和Pd单原子,以便在原子水平上更深入地了解金属依赖的本质。
2)从实验和理论计算结果来看,孤立的Ir位既适合于反应物的吸附/活化,也适合于产物的脱附。其突出的脱氢能力和适中的吸附行为是其具有优异催化活性和选择性的关键。
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Chen, X., Qin, X., Jiao, Y. et al. Structure-dependence and metal-dependence on atomically dispersed Ir catalysts for efficient n-butane dehydrogenation. Nat Commun 14, 2588 (2023).
DOI:10.1038/s41467-023-38361-4
https://doi.org/10.1038/s41467-023-38361-4