燃料电池等电化学储能和转换技术的大规模应用具有解决能源和环境挑战的潜力。然而，主要用于阴极氧还原反应 (ORR) 的铂族金属 (PGM) 基催化剂的高成本仍是一个重大障碍。为了应对这一挑战，研究人员开发了各种价格合理的耐用材料来替代 PGM 基催化剂。

近日，华中科技大学夏宝玉教授，云南大学Hong Guo通过使用具有不同电子效应的接头将确定的钴氮-碳构型组装到碳纳米管上，开发了一种新型的共价有机框架。

文章要点

1）这种创新方法产生了一种有效的氧还原电催化剂，这可以通过结合原位光谱电化学和键序定理来理解。

2）供电子碳纳米管与受电子连接体之间的强相互作用减轻了钴位点电荷损失的趋势，同时诱导了高自旋态的产生。这增强了钴中心与反应物/中间体之间的吸附强度和电子转移，从而提高了氧还原能力。

3）这项工作不仅提出了一种通过网状化学开发高效非贵金属电催化剂的有效策略，而且为在设计高性能电催化剂时调节活性位点的电子构型和电荷行为提供了有价值的见解。

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Zhi-yuan Mei, et al, Regulated High-Spin State and Constrained Charge Behavior of Active Cobalt Sites in Covalent Organic Frameworks for Promoting Electrocatalytic Oxygen Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202303871

DOI: 10.1002/anie.202303871

https://doi.org/10.1002/anie.202303871