将硝酸盐(NO3-)电化学转化为氨(NH3)代表了在平衡氮循环的同时实现无碳NH3生产的潜在途径。
在此,中科院大连化物所汪国雄研究员报道了一种高性能Cu纳米片催化剂,在-0.59V(与可逆氢电极相比)下的流通池中,该催化剂可提供665 mA cm-2的NH3部分电流密度和1.41 mmol h-1 cm-2的NH3产率。
文章要点
1)该催化剂在365 mA cm−2下表现出700小时的高稳定性,NH3法拉第效率约为88%。
2)原位光谱结果证实,在电化学NO3-还原反应条件下,Cu纳米片是从原位制备的CuO纳米片衍生而来的。
3)电化学测量和密度泛函理论计算表明,高性能归因于Cu(100)和Cu(111)面的串联相互作用。在Cu(100)面上产生的NO2-随后在Cu(111)面上被氢化,因此串联催化促进了*NO到*NOH的关键氢化作用,从而产生NH3。
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Yunfan Fu, et al, Enhancing Electrochemical Nitrate Reduction to Ammonia over Cu Nanosheets via Facet Tandem Catalysis, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202303327
DOI: 10.1002/anie.202303327
https://doi.org/10.1002/anie.202303327