电化学将二氧化碳转化为高价值的乙醇已被认为是实现碳中和的一个吸引人的策略。然而,碳-碳(C-C)键耦合的缓慢动力学,特别是在中性条件下比乙烯的低选择性的乙醇,是一个重大的挑战。鉴于此,中国科学技术大学章根强等在垂直方向的双金属有机框架(NiCu-MOF)纳米棒阵列中建立了具有增强电荷极化的不对称细化结构,并封装了Cu2O(Cu2O@MOF/CF),它可以诱导密集的内部电场以增加C-C耦合,在中性电解质中生产乙醇。
本文要点:
(1)当直接采用Cu2O@MOF/CF作为自支撑电极时,在-0.615 V(vs. RHE)的低工作电位下,使用CO2饱和的0.5 M KHCO3为电解质,乙醇的法拉第效率(FEethanol)可以达到最高44.3%,能量效率为27%。
(2)实验和理论研究表明,来自不对称电子分布的原子局部电场的极化可以调整*CO的适度吸附,以帮助C-C耦合,并减少H2CCHO*到*OCH3的形成能量,从而生成乙醇。
Self-Polarization Triggered Multiple Polar Units Toward Electrochemical Reduction of CO2 to Ethanol with High Selectivity
Yangyang Zhang, Yanxu Chen, Xiaowen Wang, Yafei Feng, Huaikun Zhang, Genqiang Zhang
DOI: 10.1002/anie.202302241
https://doi.org/10.1002/anie.202302241