高价金属-氧簇是具有优异氧化反应能力的非自由基物种，生成长寿命和选择性降解污染物。但是生成高价态Co^IV=O物种非常困难，因为Co的3d轨道不容易与端基氧配位。

有鉴于此，华中师范大学张礼知（Lizhi Zhang）、上海交通大学龙明策（Mingce Long）等报道在Mn₃O₄表面生成配位结构独特N₁O₂结构Co₁位点，不对称的N₁O₂结构能够从Co 3d轨道接受电子，形成离域电子结构，促进过一硫酸盐PMS的吸附、解离、生成Co^IV=O。

主要内容

（1）

CoN₁O₂/Mn₃O₄实现优异的活化PMS和降解磺胺甲恶唑（sulfamethoxazole），性能比CoO₃结构的单原子位点的催化活性更好，比市售Co₃O₄更好。Co^IV=O通过氧原子转移方式低毒性中间体。

（2）

本文研究结果有助于分子水平理解活化PMS机理和设计高活性催化剂。

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Xue Li, Xue Wen, Junyu Lang, Yan Wei, Jie Miao, Xiangcheng Zhang, Baoxue Zhou, Mingce Long, Pedro J. J. Alvarez, Lizhi Zhang, CoN₁O₂ Single-Atom Catalyst for Efficient Peroxymonosulfate Activation and Selective Cobalt(IV)=O Generation, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202303267

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202303267