在电催化氮还原反应（NRR）中实现N₂分子的有效氢化对于在低电势下实现高活性至关重要，因为理论上它比其他步骤需要更高的平衡电势。类似于用于N₂还原的金属氢化物络合物，通过化学氢化实现这一步骤可以削弱初始氢化过程的潜在依赖性。然而，这种策略在电催化NRR中很少被报道，而且催化机制仍不明确。近日，北京大学Zhang Jin、 Tong Lianming、南洋理工大学Li Shuzhou报道了氢自由基诱导的低电位电催化N₂还原。

本文要点：

1) 作者报道了一种具有氢自由基转移机制的高效电催化剂（钌单原子锚定在石墨烯/石墨烯夹层结构上），其中石墨烯（GDY）产生氢自由基（H•），可以有效地活化N₂产生NNH自由基（•NNH）。从而构建了一个双活性位点来抑制竞争性析氢，并且氢优先吸附在GDY上，Ru单原子作为•NNH的吸附位点，进而促进NH₃合成的进一步氢化。

2) 因此，该催化剂在−0.1 V下同时具有高活性和选择性。该发现说明了一种新的氢转移机制，它可以大大降低NRR的电位并保持其高活性和选择性，并为电催化剂的设计提供了有力指导。

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Xueting Feng et.al Hydrogen Radical-Induced Electrocatalytic N₂ Reduction at a Low Potential JACS 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c01319

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c01319