将二氧化碳转化为有价值的化学品是当今社会的必然趋势。而通过Li-CO₂化学将CO₂固定为碳或碳酸盐是一种有效的方法，并且在过去的催化剂设计中已经取得了巨大进展。即便如此，阴离子/溶剂在阴极上形成坚固的固体电解质界面（SEI）层和溶剂化结构中的关键作用从未被研究过。近日，中南大学Liu Zhang、阿德莱德大学Guo Zaiping通过操纵Li-CO₂化学中溶剂的溶剂化壳层和给体数来调节还原反应途径。

本文要点：

1)作者通过在具有不同给体数（DN）的两种常见溶剂中引入了双（三氟甲磺酰基）酰亚胺锂（LiTFSI）发现，在高DN的二甲基亚砜（DMSO）基电解质中，电池在电解质中具有低比例的溶剂分离离子对和接触离子对，这是其离子扩散快、离子电导率高和极化小的原因。

2) 与所有基于四乙二醇二甲醚（TEGDME）的电池（约1.7V）相比，3M DMSO电池具有1.3V的最低极化。此外，在浓缩的二甲基亚砜基电解质中，TFSI−阴离子中的O与中心溶剂化Li⁺离子的配位位于2Å左右，表明TFSI−负离子可以进入主溶剂化鞘，形成富含LiF的SEI层。

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Wenchao Zhang et.al Regulating the reduction reaction pathways via manipulating the solvation shell and donor number of the solvent in Li-CO₂ chemistry PNAS 2023

DOI: 10.1073/pnas.2219692120

https://doi.org/10.1073/pnas.2219692120