光催化氧还原反应(ORR)提供了一种很有前途的过氧化氢(H₂O₂)合成策略，尤其是一步式双电子(2e−)ORR路线在实现高效和选择性方面具有巨大潜力。然而，有效的一步2e-ORR很少被收获，并且调节ORR途径的潜在机制仍然非常模糊。

在这里，广东工业大学Bin Han通过将砜单元加载到共价有机骨架(FS-COF)中，提出了一种高效的光催化剂，通过纯水和空气的一步2e-ORR生成H₂O₂。

文章要点

1）在可见光照射下，FS-COF的H₂O₂产率高达3904.2 μmol h⁻¹ g⁻¹，在类似条件下优于大多数报道的无金属催化剂。

2）实验和理论研究表明，砜单元加速光生电子-空穴(e^--h⁺)对的分离，增强COF的质子化，促进Yeager型中的O₂吸附，共同改变两步2e的反应过程−ORR到一步法，从而实现高选择性的高效H₂O₂生成。

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Yu Luo, et al, Sulfone-Modified Covalent Organic Frameworks Enabling Efficient Photocatalytic Hydrogen Peroxide Generation via OneStep Two-Electron O2 Reduction, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202305355

DOI: 10.1002/anie.202305355

https://doi.org/10.1002/anie.202305355