助催化剂-光催化剂之间的相互作用通常会引起它们之间的自发自由电子转移，但转移方向对活性位点氢吸附能的影响和调控尚未受到关注。

在此，武汉理工大学余家国教授，余火根教授为了引导自由电子转移向有利于弱化富含硫的MoS_2+x的S-H_ads键的方向发展，首次提出了电子反转策略。

文章要点

1）核-壳Au@MoS_2+x助催化剂构建在TiO₂上以优化反键合轨道占有率。研究结果表明，嵌入的Au可以逆转电子向MoS_2+x的转移，从而产生富电子的S^(2+δ)−活性位点，从而增加Au@MoS_2+x助催化剂中S-H_ads的反键合轨道占有率。

2）因此，反键轨道占据的增加有效地破坏了H 1s-p反键的稳定性并削弱了S-H_ads键，实现了H_ads的加速解吸以迅速产生大量可见的H₂气泡。这项工作深入研究了光催化剂载体对助催化活性的潜在影响。

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Duoduo Gao, et al, Reversing Free-Electron Transfer of MoS_2+x Cocatalyst for Optimizing Antibonding-Orbital Occupancy Enables High Photocatalytic H₂ Evolution, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202304559

DOI:10.1002/anie.202304559

https://doi.org/10.1002/anie.202304559