在锂硫电池中，可溶性多硫化物的穿梭效应限制了其电池性能。而MoS₂作为一种典型的过渡金属硫化物，是解决锂硫电池问题的有效材料，因此其越来越受到人们的关注。近日，郑州大学Guo Wei、浙江大学Lu Jun发现MoS₃在有机二硒化物介导下的动态相演化使可充电锂电池的性能得到提高。

本文要点：

1) 作者引入了无定形MoS₃作为硫阴极材料，并阐明了电化学反应中的动态相演变。通过将MoS₂的1T相和2H相结合，实现了具有从无定形MoS₃分解的硫空位（SVs-1T/2H-MoS₂），并且在分子水平上实现了硫的精细混合，进而实现了连续传导途径和可控物理约束。同时，原位生成的SVs-1T/2H-MoS₂允许在高放电电压（≥1.8V）下提前嵌入锂，并实现快速电子转移。

2) 此外，针对未键合的硫，作者应用二苯二硒化物（PDSe）作为模型氧化还原介质，并通过共价键合硫原子形成转化型有机硫，从而改变MoS₃中硫的原始氧化还原途径，抑制多硫化物的穿梭效应。该策略还显著降低了活化能，并且加速了硫还原动力学。因此，原位形成的SVs-1T/2H-MoS₂和有机硒硫化物的插层-转化混合电极实现了增强的倍率能力和优异的循环稳定性。

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Qianqian Fan et.al Dynamic phase evolution of MoS₃ accompanied by organodiselenide mediation enables enhanced performance rechargeable lithium battery PNAS 2023

DOI: 10.1073/pnas.2219395120

https://doi.org/10.1073/pnas.2219395120