C₃N₄具有价格低、可见光响应、环境友好的优势，因此受到光催化领域的广泛关注。但是因为光生电子-空穴分离和层间电荷传输的能力非常差，导致C₃N₄的本征催化活性非常弱。

有鉴于此，湖南大学刘承斌（Chengbin Liu）、唐海芳（Haifang Tang）、苏州大学张浩（Hang Zhang）等报道通过Cu前驱分子和三聚氰胺-氰尿酸的自组装结构热解，得到单原子Cu修饰在C₃N₄片层之间，同时梯度热解方法实现修饰N缺陷，这种具有单原子Cu-N缺陷的C₃N₄光催化剂实现了优异的可见光制氢性能。

主要内容

（1）

单原子Cu作为电子通道促进光生电子-空穴的分离和层间电荷转移。通过实验结果和理论计算，说明N缺陷打破C₃N₄对称性，因此更多的电子能够从C₃N₄的离域π网络转移到Cu原子，改善C₃N₄层之间的电子转移，因此更好的分离电子/空穴对，优化电荷的重新分布，降低HER反应能垒。

（2）

这种光催化剂修饰1 % Pt，可见光催化制氢达到11.23 mmol g^-1 h^-1，在420 nm表观量子效率达到31.6 %。而且当没有修饰Pt助催化剂，光催化制氢的效率仍达到605.15 μmol g^-1 h^-1。

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Jiachao Shen, Chenghui Luo, Shanshan Qiao, Yuqing Chen, Yanhong Tang, Jieqiong Xu, Kaixing Fu, Dingwang Yuan, Haifang Tang*, Hao Zhang*, and Chengbin Liu*, Single-Atom Cu Channel and N-Vacancy Engineering Enables Efficient Charge Separation and Transfer between C₃N₄ Interlayers for Boosting Photocatalytic Hydrogen Production, ACS Catal. 2023, 13, 6280–6288

DOI: 10.1021/acscatal.2c05789

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acscatal.2c05789