电催化硝酸盐还原可持续地产生氨并减轻水污染，但由于动力学不匹配和析氢竞争而具有挑战性。Cu/Cu₂O异质结被证明可有效打破决定NO₃⁻至NO₂⁻的步骤以实现高效的NH₃转化，但通过电化学重构它是不稳定的。

近日，南京大学Guandao Gao，扬州大学Chao Wang提出了一种通过脉冲电解进行的原位电化学过氧化策略，其中施加的阳极电位足以产生CuO跃迁以恢复活性Cu/Cu₂O。

文章要点

1）X射线光电子能谱(XPS)和俄歇电子能谱(AES)分析表明，随着CuO的建立，大量的Cu/Cu₂O配合物在随后的负电位下自修复还原过程中生成。

2）通过调整电解质的施加电位和pH值，可以很好地控制NO₃^-生成NH₃的反应性和选择性。此外，与Ni合金化可以进一步平衡NO₃^-到NO₂^-和NO₂^-到-NH₃反应的速率困境，通过在脉冲下促进Ni/Ni(OH)₂界面上的水离解来促进加氢生成氨，这在低过电势下推动了转变。

2）在脉冲NO₃RR条件下，自修复Cu-Ni串联催化剂的NH₃产率优于静态NO₃RR条件下的大多数最先进的电催化剂。

这项研究证明了NO₃-脉冲电解的巨大潜力，其中原位过氧化和自我修复策略的有利组合以定制结构敏感催化剂值得关注。

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Yongguang Bu, et al, Electrical Pulse-Driven Periodic Self-Repair of Cu-Ni Tandem Catalyst for Efficient Ammonia Synthesis from Nitrate, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202217337

DOI: 10.1002/anie.202217337

https://doi.org/10.1002/anie.202217337