通过wet-knead方法制备的SiO₂-MgO催化剂是一步法乙醇制备丁二烯的标杆催化剂，通常人们认为在wet-knead过程中SiO₂-MgO生成硅酸镁是生成丁二烯的催化活性位点，催化机理通过酸-碱的比例进行解释。但是生成机理和反应活性并未得到很好的认识和理解。

有鉴于此，阿卜杜拉国王科技大学(KAUST) Javier Ruiz-Martínez、Sang-Ho Chung等报道研究发现硅酸镁的生成通过Si和Mg的前驱体在wet-knead过程的碱性pH作用发生溶解，生成一些次级物种随后共沉淀生成。并且发现空间相邻的酸-碱位点是乙醇选择性生成丁二烯的关键。

主要内容

（1）

通过Mg/SiO₂和Si/MgO两种模型，发现硅酸镁的分布位置不仅调控化学性质，而且影响乙醇吸附分子的构型和反应选择性。通过NMR和探针分子表征，发现空间临近（~5 Å）酸-碱位点能够促进生成丁二烯。

（2）

改变wet-kneading处理过程的时间，观测从Si和Mg前驱体生成硅酸镁物种的机理过程，进一步根据研究结果改进经典wet-kneading处理过程的条件，分别生成Mg修饰SiO₂和Si修饰MgO，随后的催化反应实验结果说明，当酸位点的周围含有空间相邻碱位点，能够降低乙烯产物。

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Sang-Ho Chung, Teng Li, Tuiana Shoinkhorova, Sarah Komaty, Adrian Ramirez, Ildar Mukhambetov, Edy Abou-Hamad, Genrikh Shterk, Selvedin Telalovic, Alla Dikhtiarenko, Bart Sirks, Polina Lavrik, Xinqi Tang, Bert M. Weckhuysen, Pieter C. A. Bruijnicx, Jorge Gascon & Javier Ruiz-Martínez,  Origin of active sites on silica–magnesia catalysts and control of reactive environment in the one-step ethanol-to-butadiene process. Nat Catal (2023)

DOI: 10.1038/s41929-023-00945-0

https://www.nature.com/articles/s41929-023-00945-0