稀土过渡金属氧化物(TMO)正成为析氧反应(OER)的前沿领域，但对其电催化机理和活性中心的了解却非常有限。

在这里，南京师范大学Gengtao Fu，日本东北大学Hao Li通过一种有效的等离子体(P)辅助策略(PCE SAS@CoO)成功地设计并合成了原子分散在CoO上的Ce，以此来研究RE-TMO系统中OER性能的来源。

文章要点

1）P-Ce SAS@CoO表现出良好的性能，在10 mA cm^-2时的过电势仅为261 mV，且具有较强的电化学稳定性，优于单独的CoO。

2）X射线吸收光谱和原位电化学拉曼光谱表明，Ce诱导的电子再分布抑制了Co-O-Ce单元位置上的Co-O键断裂。理论分析表明，梯度轨道耦合增强了Ce(4f)-O(2p)-Co(3d)单元活性中心的Co-O共价性，具有优化的Co-3D-Eg占有率，可以平衡中间体的吸附强度，进而达到理论OER最大值，这与实验观察到的结果很好地一致。

这种Ce-CoO模型的建立可以为高性能RE-TMO催化剂的机理理解和结构设计奠定基础。

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Meng Li, et al, Reinforce the Co-O Covalency via Ce(4f)-O(2p)-Co(3d) Gradient Orbital Coupling for High-efficiency Oxygen Evolution, Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202302462

https://doi.org/10.1002/adma.202302462