对多相催化剂的结构和表面性质进行精确调节,可以开发高效氧化水净化技术。然而,尽管具有优异去污活性和选择性的催化剂已被实现,但保持这种材料的长期使用寿命仍极具挑战性。近日,中国科学技术大学Hong Xun、Li Wenwei提出了一种结晶度工程策略,以打破类芬顿催化中金属氧化物的活性-稳定性权衡。
本文要点:
1) 无定形/结晶钴锰尖晶石氧化物(A/C-CoMnOx)具有高活性、富含羟基的表面,并且具有中等的过氧一硫酸盐(PMS)亲和力和电荷转移能以及强的污染物吸附,从而可以触发协同的自由基和非自由基反应,并实现有效的污染物矿化,进而减轻了由于氧化中间体积累而导致的催化剂钝化。
2) 同时,得益于A/C界面对污染物的增强吸附,表面受限反应使A/C-CoMnOx/PMS系统具有超高的PMS利用效率(82.2%)和优异的去污活性(速率常数为1.48 min−1)。此外,作者还发现该系统在实际水处理中具有优异的循环稳定性和环境鲁棒性。
Zhi-Yan Guo et.al Crystallinity engineering for overcoming the activity–stability tradeoff of spinel oxide in Fenton-like catalysis PNAS 2023
DOI: 10.1073/pnas.2220608120
https://doi.org/10.1073/pnas.2220608120