嵌入先进填充材料的复合聚合物电解质（CPE）在快速Li⁺导电中具有巨大应用前景。而填料表面化学决定了其与电解质分子的相互作用，从而可以调节界面处的Li⁺传输行为。近日，滑铁卢大学陈忠伟院士、清华深圳国际研究生院Zhou Guangmin发现不协调的化学能为固态锂硫电池提供高导电性和稳定的电解质/填料界面。

本文要点：

1) 作者研究了电解质/填料界面（EFI）在CPE中的作用，并通过引入不饱和配位普鲁士蓝类似物（UCPBA）填料来促进Li⁺导电性。此外，作者结合扫描透射X射线显微镜堆栈成像研究和第一性原理计算发现，只有在化学稳定的EFI下才能实现快速Li⁺传导，并且EFI可以通过UCPBA中的不饱和Co–O配位来构建，从而可以避免副反应。

2) 此外，UCPBA中暴露的路易斯酸金属中心能有效地吸引Li盐的路易斯碱阴离子，从而促进Li⁺的解离并提高了其转移数。由于这些优势，所获得的CPE具有高达0.36 mS cm⁻¹的高室温离子电导率和0.6的转移数，进而使锂金属电极在4000小时内具有优异的可循环性，并使固态锂硫电池在0.5C下经过180次循环的容量保持率达到97.6%。

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Yanfei Zhu et.al Uncoordinated chemistry enables highly conductive and stable electrolyte/filler interfaces for solid-state lithium–sulfur batteries PNAS 2023

DOI: 10.1073/pnas.2300197120

https://doi.org/10.1073/pnas.2300197120