在原有缺陷中电镀锂(Li)产生的高应力场是固态电解液机械失效的主要原因,因为它驱动电解液中的裂纹扩展,其次是Li丝在内部生长,如果Li丝到达另一个电极,甚至电池内部短路。
为了了解界面缺陷在固态电解液机械失效中的作用,查尔姆斯理工大学Shizhao Xiong建立了电化学-化学-力学模型,对缺陷中电镀Li过程中的应力分布、相对损伤和裂纹形成进行了可视化。
文章要点
1)界面缺陷的几何形状是局部应力场集中的主要因素,而半球形缺陷在初始阶段损伤积累较少,电解液解体的失效时间最长。
2)研究人员研究了长宽比作为缺陷的关键几何参数对电解液失效过程的影响。低长宽比为0.2~0.5的金字塔形缺陷在界面附近显示出分叉的损伤区域,可能导致固体电解质的表面粉化,而大于3.0的大长宽比则会在体液中引发损伤的积累。
固态电解液界面缺陷与电化学-机械失效之间的修正有望为高功率密度固态锂金属电池的界面设计提供有见地的指导。
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Yangyang Liu, et al, of interfacial defect on electro-chemo-mechanical failure of solid-state electrolyte, Adv. Mater. 2023
DOI: 10.1002/adma.202301152
https://doi.org/10.1002/adma.202301152