单个原子作为活性中心无法适应在NRR过程中调节多种反应中间体的复杂性。成均馆大学Hyoyoung Lee提出了一种在氮掺杂碳(O-V2-NC)上制造钒单原子二聚体(SAD)(V-O-V)催化剂的结构,用于电化学氮还原反应,其中钒二聚体与氮配位,同时被一个氧桥接。
本文要点
(1)活性中心V-O-V在质子化过程中分解为V-O和V,并在释放所有氮物种后再生为原始的V-O-V结构
(2)因此,O-V2-NC结构对电化学NRR表现出优异的活性,在0 V(vs RHE)下实现了优异的法拉第效率(77%),产率为9.97μg h–1 mg–1,在−0.4 V(vs RHE)下达到了4.6%的法拉第效率,氨产率高达26μg h-1 mg–2。
Lingling Wang, et al. Oxygen-Bridged Vanadium Single-Atom Dimer Catalysts Promoting High Faradaic Efficiency of Ammonia Electrosynthesis. ACS Nano. 2023
DOI:10.1021/acsnano.2c11954
https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c11954