电化学氮还原反应(NRR)可以取代Haber–Bosch工艺,进而在环境条件下合成氨。然而,由于电催化剂与H的优先结合以及活性位点的覆盖,NRR的选择性和产率仍比较低下。近日,西北师范大学卢小泉、天津大学Zhang Zhen通过电子-金属-载体相互作用抑制析氢反应来提高电催化氮还原的选择性和产率.
本文要点:
1) 作者将具有N2强吸附的VO2用作载体,并且其可以提供N2源,从而避免析氢反应。此外,作者引入具有高NRR活性的Mo作为促进NRR活性的活性位点。
2) 同时,载体和Mo之间的电子-金属-载体相互作用产生缺电子位点,进而削弱了H的吸附,降低了第一步质子化的能垒,从而在动力学上增强了NRR的活性。Mo/VO2的平均NH3产量为190.1µgNH3 mgcat.−1 h−1,在−0.5 V下的法拉第效率为32.4%,该性能分别是VO2的10.8倍和2.8倍。
Mingsen Xie et.al Improving Electrocatalytic Nitrogen Reduction Selectivity and Yield by Suppressing Hydrogen Evolution Reaction via Electronic Metal–Support Interaction Adv. Energy Mater. 2023
https://doi.org/10.1002/aenm.202203032