铜（Cu）是一种很有前途的电化学二氧化碳还原（CO2R）多电子还原产物催化剂，但在反应过程中存在不可避免且不可控的重构过程，这不仅可能导致催化剂失活，也给探索带来了巨大挑战的结构性能关系。Cu/SiO2催化剂广泛用于热催化氢化反应，其中SiO2作为载体稳定Cu物种并通过强金属-载体相互作用促进其活性。这承载了重要且迄今为止未经检验的假设，即这是否在CO2R过程中，强界面相互作用可用于稳定Cu以防止电化学重构。
在此，清华大学Chen Chen设计了一种无定形CuSiOx催化剂，其中Cu物种均匀分散在二氧化硅基质中，并伴有丰富的原子Cu-O-Si界面位点。
文章要点
1）独特的原子界面位点赋予CuSiOx催化剂高CO2-to-CH4选择性（72.5%）和稳定性（FECH4在测试12小时后仍保持在60%以上）。
2）原位X射线吸收光谱(XAS)研究表明，该催化剂在电化学CO2R过程中具有超稳定性和抗重构性，活性Cu物种的结构没有明显变化。
3）密度泛函理论计算表明，与二氧化硅的界面可以增加Cu-O键强度，从而提高Cu物种的重构阻力。在反应热力学方面，Cu-O-Si界面位点更喜欢通过*CO质子化到*COH途径产生甲烷，而不是析氢或C-C偶联。
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Xin Tan, et al, Stabilizing Copper by a Reconstruction-Resistant Atomic Cu−O−Si Interface for Electrochemical CO2 Reduction, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c01638
https://doi.org/10.1021/jacs.3c01638
