利用可再生电将二氧化碳转化为增值产品有助于解决当前的气候问题。二氧化碳电化学还原为丙烯需要多个C–C耦合步骤,每个丙烯分子转移18个电子,r因此其动力学缓慢。近日,西安交通大学Ren Dan、洛桑联邦理工学院Michael Grätzel报道了二氧化碳在铜纳米晶体上电化学合成丙烯。
本文要点:
1) 作者报道了二氧化碳在铜纳米晶体上电合成丙烯的过程,其峰值电流密度为−5.5 mA cm−2。由CuCl前体形成的金属铜纳米晶体主要存在Cu(100)和Cu(111)晶面,这有利于吸附*C1和*C2的关键中间体。
2) 此外,当使用一氧化碳作为反应物时,丙烯的生产率显著下降。通过同位素标记的二氧化碳与一氧化碳混合的电化学还原,作者推断丙烯形成的关键步骤是吸附二氧化碳或羧基与参与乙烯途径的*C2中间体之间的偶联。
Jing Gao et.al Electrochemical synthesis of propylene from carbon dioxide on copper nanocrystals Nature Chemistry 2023
DOI: 10.1038/s41557-023-01163-8
https://doi.org/10.1038/s41557-023-01163-8