中性电解质中的电催化二氧化碳还原 (CO2R) 可以减轻由碳酸盐形成引起的能量和碳损失,但由于关键一氧化碳 (CO)-CO 偶联步骤的动力学限制,多碳选择性和反应速率通常不令人满意。
近日,中科大高敏锐教授展示了一种双相Cu基催化剂,在由相间应变引起的非晶相和纳米晶相之间的区域具有稳定的Cu+物种。
文章要点
1)Cu+物种导致双相界面处Cl−的特定吸附增强,介导局部*CO覆盖以实现能量上有利的CO二聚,显着促进中性介质中CO2到C2+的转化。这项工作展示了一种非常规但有效的催化剂设计,可提高*CO中间体对CO2R催化的覆盖率。
2)研究人员展示了在中性氯化钾电解质(pH~6.6)中从CO2R高效生产多碳化合物,法拉第效率高达81%,部分电流密度为322毫安/平方厘米。该催化剂在与商业CO2电解相关的电流密度(每平方厘米300毫安)下运行45小时后是稳定的。
这项研究有望通过最大化暴露的相间区域来进一步提高CO2到C2+的转化效率。更一般地说,双相策略可能会应用于不同电解质中的其他重要电化学反应。
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Peng-Peng Yang, et al, Highly Enhanced Chloride Adsorption Mediates Efficient Neutral CO2 Electroreduction over a Dual-Phase Copper Catalyst, J. Am. Chem. Soc., 2023
DOI: 10.1021/jacs.3c02130
https://doi.org/10.1021/jacs.3c02130