酶催化体系具有温和室温条件将甲烷转化的能力。

有鉴于此，布鲁克海文国家实验室José A. Rodriguez、Ping Liu等报道在接近室温对ZrO₂/Cu(111)催化剂的甲烷蒸汽重整（MWR, CH₄+H₂O→CO+3H₂）、水煤气变换反应（WGS, CO+H₂O→H₂+CO₂）两个反应，通过改变热力学参数和动力学参数的方式进行研究。

本文要点

（1）

通过常压XPS表征、MS质谱表征，DFT理论计算和动力学蒙特卡洛方法揭示了氧化物/金属催化剂的特点。发现优异的催化活性来自催化剂的独特ZrO₂/Cu界面，该界面上Zr、O、Cu多元素之间通过协同作用切断甲烷分子和H₂O分子。于室温在Zr位点破坏甲烷的C-H化学键，随后在Zr-O-Cu界面的氧位点生成合成气，最后因为催化剂能够在界面O_v位点分解H₂O，因此ZrO₂催化剂具有很好的稳定性。Cu位点能够促进生成H₂，而且在羟基富集的环境产生界面O位点。

（2）

通过实验和理论计算结合，说明ZrO₂/Cu(111)具有甲烷蒸汽重整催化活性，能够在300-400 K温度区间进行蒸汽重整和水煤气变换。发现ZrO₂/Cu(111)催化剂的界面位点在接近室温进行甲烷催化转化反应的重要性。

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Erwei Huang, Ning Rui, Rina Rosales, Ping Liu*, and José A. Rodriguez*, Activation and Conversion of Methane to Syngas over ZrO₂/Cu(111) Catalysts near Room Temperature, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c01980

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c01980