印度塔塔基础研究所Vivek Polshettiwar等报道发展了一种催化活性高并且稳定性好的Cu催化剂，这种催化剂通过Cu和TiO₂包覆纳米二氧化硅之间强金属基底相互作用制备，命名为DFNS/TiO₂-Cu₁₀。该催化剂在CO₂还原制备CO的催化反应中表现优异的性能，CO产率达到5350 mmol g_Cu^-1 h^-1（对应于53506 mmol g_Cu^-1 h^-1），性能比大多数Cu基热催化剂的性能更好，而且CO选择性达到99.8 %。在200 h催化反应后，催化剂仍具有催化活性。

本文要点

（1）

催化活性物种的适度聚集、SMSI效应导致高度分散的纳米粒子，是催化剂稳定的关键。通过EELS表征，验证Cu纳米粒子和TiO₂之间的强相互作用，通过原位DRIFT光谱和XPS表征进一步确认。H₂-TPR发现α，β，γ H₂信号，说明Cu与TiO₂之间的强SMSI效应，原位Raman和UV-Vis说明氧缺陷和Ti³⁺位点存在的证据，氧缺陷通过H₂还原生成，随后氧缺陷与CO₂反应消除，随后通过H₂还原重新生成氧缺陷。这种缺陷位点的生成-重生过程导致催化剂具有长期催化活性和稳定性。

（2）

原位表征和氧存储容量说明氧缺陷在催化反应中的关键作用。通过原位时间分辨红外光谱表征研究各种中间体物种的生成和随着不同时间这些中间体物种的转化。从而给出CO₂还原机理是氢气辅助的氧化还原反应机理。

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Rajesh Belgamwar, Rishi Verma, Tisita Das, Sudip Chakraborty, Pradip Sarawade, and Vivek Polshettiwar*, Defects Tune the Strong Metal–Support Interactions in Copper Supported on Defected Titanium Dioxide Catalysts for CO₂ Reduction, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c01336

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c01336