对于单原子催化剂（SAC）来说，调节具有复杂电子轨道和柔性化学态的稀土（RE）单原子配位环境仍极具挑战性。近日，香港理工大学Huang Bolong报道了负载在P、S和N共掺杂的空心碳衬底（Ce SAs/PSNC）上的用于氧还原反应（ORR）的铈（Ce）SA。

本文要点：

1) 作者所制备的Ce SAs/PSNC具有0.90 V的半波电势，在0.85 V时的转换频率值为52.2 s⁻¹，并且对ORR具有优异的稳定性，这远远超过了商业Pt/C和最新的SAC。此外，基于Ce-SAs/PSNC的液体锌-空气电池（ZAB）具有1.49 V的高稳定开路电压和212 mW cm⁻²的最大功率密度。作为空气阴极的催化剂，它在柔性电子器件中也具有优异性能。

2)理论计算表明，S和P位点的引入对Ce-SA活性位点产生了显著的电子调制作用。P和S掺杂提高了Ce-SAs的电催化活性，并改善了Ce-SAs/PSNC内的电子转移。该工作可以为在复杂配位环境中调制基于RE的SAC提供一个独特的视角，有助于实现其在能量转换和存储设备中的广泛应用。

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Leilei Yin et.al Heteroatom-Driven Coordination Fields Altering Single Cerium Atom Sites for Efficient Oxygen Reduction Reaction Adv. Mater. 2023

DOI: 10.1002/adma.202302485

https://doi.org/10.1002/adma.202302485