催化一氧化碳(CO)甲烷化是一种理想的模型反应，用于基本了解气固界面上的催化作用，对于各种工业过程至关重要。然而，苛刻的操作条件使反应不可持续，CO的解离能垒和解离结合能之间的比例关系所设定的限制进一步增加了设计在较温和条件下运行的高性能甲烷化催化剂的难度。

近日，西湖大学Tao Wang在12种不同的过渡金属（Ag、Au、Co、Cu、Ir、Ni、Os、Pd、Pt、Re、Rh和Ru）催化剂上建立了双位点模型结构，并评估了CO甲烷化机制中的中间体。

文章要点

1）目标是确定能够破坏C−O键并同时以低能垒氢化*C/*O的最佳金属对，这是在温和操作条件下实现高甲烷化率所必需的。

2）为了进行比较，在几个TM的阶梯模型表面上对CO氢化为CH4和CH3OH的反应网络进行了计算。结果表明，与阶梯位点相比，双位点催化剂可以实现更低的CO解离能垒。

3）研究人员最终基于DFT的MKM确定了一种Co-Cr₂/G双位点催化剂，在相同的反应条件下，它显示出CH₄的周转频率(TOF)比Co催化剂上的步位点高4-6个数量级。

这项工作中提出的策略将为设计用于CO甲烷化和其他相关化学的最先进催化剂提供指导。

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Wanghui Zhao, et al, Toward Carbon Monoxide Methanation at Mild Conditions on Dual-Site Catalysts, J. Am. Chem. Soc., 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c02180

https://doi.org/10.1021/jacs.3c02180