金属-有机骨架催化剂为CO2电催化带来了新机遇。
在此,南京林业大学Zupeng Chen,中科大Qunxiang Li,香港城市大学Bin Liu首先进行密度泛函理论计算,并预测Co基卟啉多孔有机层(Co-PPOLs)表现出良好的CO2转化活性,因为Co-N4位点的*CO吸附能低,有利于*CO解吸和CO的形成。然后,我们通过一种简便的表面活性剂辅助自下而上的方法制备了具有专属Co-N4位点的二维Co-PPOL。
文章要点
1)超薄特性确保了催化中心的暴露。结合大比表面积、高导电性和CO2吸附能力,Co-PPOLs在CO2电还原中以中等电位实现CO生产的峰值法拉第效率(FECO=94.2%),并具有良好的稳定性。
2)此外,Co-PPOLs在膜电极组件反应器中达到工业级电流超过200mA,并在CO2电解中保持近乎统一的CO选择性(FECO>90%)超过20小时。
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Exclusive Co-N4 Sites Confined in Two-dimensional Metal-Organic Layers Enabling Highly Selective CO2 Electroreduction at Industrial-level Current, Angew. Chem. Int. Ed. 2023, e202219241
DOI:10.1002/anie.202219241
https://doi.org/10.1002/anie.202219241