电化学水氧化能够将H₂O转化为H₂O₂。它对O₂还原反应具有明显的优势，O₂还原反应受到传质效率低和O₂在水性介质中溶解度有限的限制。尽管如此，大多数报道的阳极都存在高过电势（通常>1000 mV）和低选择性的问题。在高过电势下电解通常会导致过氧化物严重分解并导致选择性下降。

近日，香港中文大学Jimmy C. Yu，中山大学Zhuofeng Hu，华中师范大学Lizhi Zhang开发了一种高选择性ZnGa₂O₄阳极，用于通过氧化水生产H₂O₂，在540 mV的低过电势下提供82%的高FE，以及良好的稳定性。在这种情况下，表明在长达5小时的连续电解过程中，H₂O₂浓度平台主要与均相分解（歧化）有关，而不是电分解。

文章要点

1）根据实验观察和理论计算，H₂O₂通过间接和直接反应途径在ZnGa₂O₄上形成。更重要的是，由HCO₃^-/HCO₄^-介导的间接途径是产生H₂O₂的关键途径。ZnGa₂O₄有利于HCO₃-在双Ga-Ga位点的吸附。*HCO₃到*HCO₄在ZnGa₂O₄上的转化通过原位ATR-FTIR光谱和DFT结果中的能量变化得到证实。值得注意的是，发现吸附的*HCO₄分解为*CO₂和*O₂H，后者会转化为H₂O₂。此外，H₂O₂和HCO₄^-中的过氧键在有和没有HCO₃阴离子的ZnGa₂O₄表面上都是稳定的。

2）众所周知，阳极H₂O₂的生成性能会受到支持电解质的影响。对于这种ZnGa₂O₄阳极，鉴于碳酸氢盐中的高FE以及用于阳极生成H₂O₂的碳酸盐溶液中的大电流密度，进一步的研究可以集中在进一步优化电解质的组成以提高ZnGa2O₄的FE以产生H₂O₂并阐明其背后的反应机制。

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Li, L., Hu, Z., Kang, Y. et al. Electrochemical generation of hydrogen peroxide from a zinc gallium oxide anode with dual active sites. Nat Commun 14, 1890 (2023).

DOI：10.1038/s41467-023-37007-9

https://doi.org/10.1038/s41467-023-37007-9