精确设计和构建具有满意性能的室温电催化氮还原反应(e-NRR)的催化剂是非常具有挑战性的。鉴于此,淮阴师范学院阚玉和等通过将富含电子的多金属氧酸盐(POMs)原位整合到稳定的金属有机框架(MOFs)中,产生了五种基于POMs的MOFs,并直接用作e-NRR的催化剂。由于MOFs和POM的互补优势和有希望的可能性,电催化性能显著提高。
本文要点:
(1)NH3的产率为47.04 µg h−1 mgcat.−1,法拉第效率为31.56%。循环伏安曲线、密度泛函理论计算和原位傅里叶变换红外光谱证实,从P2W18到MOFs单元存在一个定向电子通道,以加速电子的转移。
(2)在基于P2W18的MOFs中引入双金属Fe和Co可以降低*N2到*N2H步骤的能量,从而增加NH3的产量。更重要的是,这种POM原位嵌入策略可以扩展到生产其他性能增强的e-NRR催化剂,这为未来NH3生产开辟了一条突破e-NRR瓶颈的新途径。
Yang, M., Wang, X., Gómez-García, C. J., Jin, Z., Xin, J., Cao, X., Ma, H., Pang, H., Tan, L., Yang, G., Kan, Y., Efficient Electron Transfer from an Electron-Reservoir Polyoxometalate to Dual-Metal-Site Metal-Organic Frameworks for Highly Efficient Electroreduction of Nitrogen. Adv. Funct. Mater. 2023, 2214495.
DOI: 10.1002/adfm.202214495
https://doi.org/10.1002/adfm.202214495