在历史上看,质子交换沸石的Brønsted酸度导致了这些材料在多相催化中最具影响力的应用,主要是在碳氢化合物和含氧化合物的转化领域。在过去的几十年里,在原子尺度上解开这些转变的机制一直是人们付出巨大努力的目标。这些研究扩展了我们对酸性和限制性在质子交换分子筛催化性质中各自作用的基本知识。这些新兴概念在多相催化和分子化学的十字路口具有普遍的相关性。
鉴于此,法国Rond Point de l'Exchangeur de Solaize的Céline Chizallet等结合从高级动力学分析、原位光谱和工况条件下光谱以及量子化学计算中获得的信息,重点介绍了关于沸石的Brønsted酸位点催化的一般转化机制的分子观点。
本文要点:
(1)回顾了目前关于Brønsted酸位点本身的性质以及沸石催化的关键参数的知识。
(2)重点介绍了烯烃、烷烃、芳香分子、醇和多羟基分子所经历的反应,C–C、C–H和C–O键断裂和形成的基本事件是这些反应的核心。
(3)展望了该领域未来的挑战,旨在对这些机制有更准确的了解,并作为最终目标,为设计改进的沸石基Brønsted酸催化剂提供合理的工具。
Molecular Views on Mechanisms of Brønsted Acid-Catalyzed Reactions in Zeolites
Céline Chizallet, Christophe Bouchy, Kim Larmier, and Gerhard Pirngruber
Chemical Reviews Article ASAP
DOI: 10.1021/acs.chemrev.2c00896
https://doi.org/10.1021/acs.chemrev.2c00896