尽管用于电化学二氧化碳还原反应（CO₂RR）的金属-氮-碳（M–N–C）单原子催化剂（SAC）具有各种策略，但由于缺乏良好的控制合成方法，使得合成-结构-性能的相关性仍不明确。近日，达特茅斯学院Li Weiyang、中国科学院Dong Jichen、俄勒冈州立大学Feng Zhenxing、南开大学Wang Huan报道了用于CO₂电还原的镍单原子分级N掺杂石墨烯纳米纤维的原位生长。

本文要点：

1) 作者使用Ni纳米颗粒作为起始材料，通过在分级N掺杂石墨烯纤维的化学气相沉积生长过程中捕获前体中金属Ni和N原子之间的相互作用，从而直接合成镍（Ni）SAC。通过结合第一性原理计算，作者发现Ni-N构型与前驱体中的N含量密切相关，其中高N/C比的乙腈有利于Ni-N₃的形成，而低N/C比的吡啶能促进Ni-N₂的析出。

2) 此外，作者发现N的存在有利于sp²碳的H端边缘形成，从而导致由垂直堆叠的石墨烯薄片组成的石墨烯纤维的形成，而不是碳纳米管在Ni纳米颗粒上的传统生长。与Ni-N₂和Ni-N₄相比，所制备的具有Ni-N₃位点的分级N掺杂石墨烯纳米纤维具有较高平衡*COOH形成和*CO解吸的能力，从而表现出优异的CO₂RR性能。

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Wang Huan et.al Precursor-mediated in situ growth of hierarchical N-doped graphene nanofibers confining nickel single atoms for CO₂ electroreduction PNAS 2023

DOI: 10.1073/pnas.2219043120

https://doi.org/10.1073/pnas.2219043120