将CO₂和CO的电化学范围扩展到在接近环境条件下进行的C₁和C₂产物合成受到越来越多的关注。近日，多伦多大学Edward H. Sargent在环境条件下用级联电解和热催化一氧化碳选择性合成丁烷。

本文要点：

1) 作者提出了一个级联C₁–C₂–C₄系统，该系统结合了电化学和热化学反应器，其在环境条件下可选择性地生产C₄H₁₀。在C₂H₄二聚反应器中，作者直接采用CO₂或CO电解槽的气体出口流，并且无需纯化。此外，作者发现与C₂H₄一起存在的CO提高了C₂H₄二聚化的选择性，并且得到了95%的C₄H₁₀，这比使用CO₂电解槽时的性能高得多。

2) 作者实现了43%的CO-C₄H₁₀级联选择性，并且通过密度泛函理论计算对其机理进行研究，发现增加CO的覆盖有利于C₂H₄二聚化和*C_xH_y吸附物的氢化，并使*C₄H₉中间体变得不稳定，从而促进目标烷烃的选择性合成。

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Mi Gyoung Lee et.al Selective synthesis of butane from carbon monoxide using cascade electrolysis and thermocatalysis at ambient conditions Nature Catalysis 2023

DOI: 10.1038/s41929-023-00937-0

https://doi.org/10.1038/s41929-023-00937-0