构建与有机杂原子不对称配位的金属单原子催化剂（SAC）仍极具挑战性。近日，安徽工业大学Liu Mingkai、Yan Yan、新加坡国立大学Lin Zhiqun通过具有轮辐状纳米通道的介孔碳纳米球（MCNs）来构建具有不对称配位氮（N）和磷（P）原子的Fe单原子，以促进环氧化物的开环反应，从而产生一系列重要的β-氨基醇。

本文要点：

1)由于使用牺牲模板而产生的界面缺陷具有大量的不成对电子，从而可以稳定地将N和P原子以及Fe原子锚定在MCN上。重要的是，P原子的引入破坏了四个N配位Fe位点的对称性，从而导致MCN上的Fe-N₃P位点（表示为Fe-N₃P-MCN）具有不对称的电子构型，进而具有优异的催化能力。

2) 因此，在无孔碳表面上的Fe-N₃P（91%）以及相同MCN载体上的Fe-N₄-SAC（89%）上，Fe-N₃P-MCN催化剂对环氧化物的开环反应具有较高的催化活性（97%产率）。密度泛函理论计算表明，Fe-N₃P SAC降低了C–O键断裂和C–N键形成的活化势垒，从而加速了环氧化物的开环。

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Li Zhimin et.al Robust ring-opening reaction via asymmetrically coordinated Fe single atoms scaffolded by spoke-like mesoporous carbon nanospheres PNAS 2023

DOI: 10.1073/pnas.2218261120

https://doi.org/10.1073/pnas.2218261120