具有明确Cu配位环境的铜基串联催化剂非常适合用于电化学CO2还原反应(CO2RR),因为它们具有独特的几何电子特性并且有助于揭示结构-性能相关性。在这里,中科院福建物构所Jian Zhang通过使用超薄硼咪唑骨架(BIF)纳米片作为负载Ag纳米粒子(NPs)的载体,合成了原子构型级的串联催化剂Ag@BIF-104NSs(Cu)。
文章要点
1)由于在BIF-104NSs(Cu)的Cu位点上装饰了高度有序的苯甲酸酯配体,因此AgNPs通过配位效应位于与Cu位点原子接近的位置。
2)电化学CO2RR测量表明,这种串联催化剂极大地提高了CO2还原为乙烯的选择性和活性。法拉第效率(FEC2H4)为21.43%,明显高于BIF-104NSs(Cu)(3.82%)。
3)此外,密度泛函理论计算表明,复合材料中的Ag位点可以有效地将CO2还原为*CO,随后迁移到Cu位点。此后,Cu-Ag原子对负责局部富集的*CO的C-C偶联和C2H4的进一步形成。
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Ping Shao, et al, Enhancing CO2 Electroreduction to Ethylene via Copper−Silver Tandem Catalyst in Boron-Imidazolate Framework Nanosheet, Adv. Energy Mater. 2023
DOI: 10.1002/aenm.202300088
https://doi.org/10.1002/aenm.202300088