由于具有低配位和不饱和活性中心，单原子催化剂具有独特的催化特性。然而，SAC的性能受到低SAC负载、较差的金属-载体相互作用和不稳定性能的限制。近日，卡尔加里大学Pawan Kumar、Jinguang Hu、Md Golam Kibria报道了用于增强析氧反应的高密度钴单原子催化剂。

本文要点：

1) 作者报道了一种大分子辅助的SAC合成方法，该方法能够在富含吡啶N的石墨烯网络中合成高密度的Co单原子催化剂（10.6wt%的Co-SAC）。作者利用高度多孔的碳网络结构，使Co-SAC具有修饰的共轭和邻近的Co位点，从而可以显著增强在1M KOH中的电催化析氧反应（OER）活性。

2) 该催化剂的η₁₀为351 mV，并且1.65 V时的质量活性为2209 mA mg_Co^–1，以及稳定性超过300小时。此外，作者通过X射线吸收近边缘结构表征发现，形成的缺电子Co-O配位中间体可以加速OER动力学。作者利用密度泛函理论（DFT）计算发现，电子可以更加容易地从钴转移到氧物种，从而加速OER。

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Pawan Kumar et.al High-Density Cobalt Single-Atom Catalysts for Enhanced Oxygen Evolution Reaction JACS 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c00537

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c00537