电催化硝酸盐还原反应(NO3RR)或亚硝酸盐还原反应(NO2RR)是去除含氮污染物和产生氨的可持续途径,而开发在高电流密度下具有高氨选择性的电催化剂对其实际应用很重要。近日,南方科技大学梁永晔报道了用于将含氮废物快速选择性还原为氨的分子电催化剂。
本文要点:
1) 作者发现金属酞菁在碳纳米管上的分子分散电催化剂 (MDE) 可以通过NO3RR和NO2RR快速和选择性地生产NH3。铜酞菁 (CuPc) MDE 具有比聚合 CuPc 样品更低NO3RR过电势,并且在1A cm–2的高NH3电流密度下,NH3的法拉第效率 (FE)超过 98%。
2) 由于具有有利的NO3–吸收,钴酞菁(CoPc) MDE在NO3RR 中具有比 CuPc MDE更高的活性,但CoPc MDE 在高电流密度下的FE(NH3)s受到其增强析氢反应活性限制。作者进一步发现,CoPc MDE 在NO2RR中比在NO3RR中活性更高,而这与 CuPc MDE 相反。因此,NO2RR中的CoPc MDE可以克服析氢反应的限制,即在466 mA cm–2 的高NH3电流密度下,FE(NH3) >97%。
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Jiang Zhan et.al Molecular electrocatalysts for rapid and selective reduction of nitrogenous waste to ammonia EES 2023
DOI: 10.1039/D2EE03502B
https://doi.org/10.1039/D2EE03502B